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近日,无码动漫 王政教授团队在《Applied Surface Science》期刊发表题为“Electrochemically pre-reconstructing size-tunedCu2O nanocubes to tailor CO2reduction pathways toward C1or C2+products”的研究论文,23级硕士研究生周生亮为论文第一作者。

电化学CO2还原反应(eCO2RR)因其能够将CO2转化为有价值的化学品,成为科学界和工业界的研究焦点。然而,由于C2+路径与C1路径存在部分耦合(包括*CO和*CHO的形成),电化学预重构调控引发的C1/C2+路径转换机制不明,严重制约了高效铜基催化剂的设计进展,进而阻碍了对目标碳产物的精准调控。

该研究通过简单调节NaOH浓度,无需使用任何表面活性剂,成功合成了三种不同尺寸的Cu₂O纳米立方体(23±5 nm、40±10 nm和175±30 nm)。分析结果显示,Cu₂O-23-e和Cu₂O-40-e经电化学预重构后,分别形成了约5 nm和8 nm厚的含有微量Cu纳米团簇的非晶Cu层,而Cu₂O-175-e则形成了由混合价态铜纳米颗粒组成并具有高晶界密度的重构表面层,厚度约为20 nm。电化学性能测试结果表明,经过预重构的40 nmCu₂O纳米立方体(Cu₂O-40-e)在380 mA cm⁻²的工业电流密度下表现出62%的乙烯法拉第效率,C2+产物总选择性达72%。相比之下,过小(Cu₂O-23-e)和过大(Cu₂O-175-e)的纳米立方体则倾向于生成C1产物,最高C1法拉第效率为51%。光谱分析揭示,Cu₂O-40-e保持了优化的表面-体相Cu⁺/Cu⁰比例(5.21±0.95)和适当的晶界密度,而偏离该优化比例则导致主要生成C1产物。原位表征进一步表明,所采用的预重构处理不仅减缓了40 nm纳米立方体中Cu⁺物种的过度还原,还促进了不对称C-C偶联。

本研究为电化学预重构诱导的Cu+/Cu0混合态影响产物选择性提供了新视角,有助于高效铜基催化剂的结构设计,实现eCO₂RR产物的精确控制。

研究工作得到了国家自然科学基金项目(22169015)、宁夏自然科学基金项目(2021AAC02003)和宁夏自然科学基金创新群体项目(2024AAC01002)的经费资助。无码动漫 测试分析中心在测试表征方面提供了帮助。

论文链接:

//www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S0169433226006434

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